2001年 ベストアルバムを発売、2度目の活動休止
2001年3月14日、自身初となるベストアルバム『Clicked Singles Best 13』を発売。本作でシングル・アルバムを通じて11作目となるミリオンセラーを記録した。
また、本作制作にあたり、Yahoo! JAPANとのジョイント企画として期間限定特設ウェブサイトを開設。アジアの8つの国と地域から人気投票を募り、各国で収録内容が異なるベストアルバムを発売。
本作は同年4月下旬にアメリカ、2004年に韓国でも発売された。
そして、9月発売のシングル『Spirit dreams inside -another dream-』のリリース前後から、tetsuya・yukihiro・hydeが相次いで個人活動を開始。
公式発表はないものの、実質的な活動休止状態に入る。1998年以降のL'Arc〜en〜Cielは活動が集中的に行われていたため、急な活動の沈静化に一部では解散説も流れ、
「もうL'Arc〜en〜Cielとしての活動は無いのではないか」と思われていた。活動が止まった経緯に関して、tetsuyaは「どれが本当の理由か分からなくなるほどたくさんの理由があった」と話している。
また、当時hydeがバンドに流れる空気の重さが肌に合わず脱退を考えていたことや、tetsuyaがバンドを取り巻く環境の改善に取り組もうとしていたことが各個人名義で出版した本で綴られている。
この活動休止状態は2年半ほど続いた。
2003年 国立競技場のライブで2年半ぶりの活動再開
個人活動の開始から約2年半が経った2003年6月、国立代々木競技場でバンド名に沿った7日間のライブ『Shibuya Seven days 2003』を開催。
この公演が解散ライブになると噂されていたがライブ最終日の公演後、場内スクリーンに翌年の活動予定（シングル・アルバムのリリース、ライブツアーの開催）を掲載し、
それまで流れていた解散説を一蹴する。
2004年 本格的に活動再開、自身初の海外公演
2004年2月に2年5ヶ月ぶりとなるシングル『READY STEADY GO』を発売。本作の表題曲はテレビアニメ『鋼の錬金術師』のオープニングテーマに起用され、
4年ぶりにオリコン年間シングルランキングTOP30にランクインした。そして、3月には3年7ヶ月ぶりとなる9thアルバム『SMILE』を発売。
さらに、5月よりアリーナツアー『SMILE TOUR 2004』を開催し、L'Arc〜en〜Cielの活動を本格的に再開した。
7月31日にはアメリカ東海岸で開かれる地域最大のアニメコンベンション『OTAKON 2004』の一環として『L'Arc〜en〜Ciel Live in USA』を開催。
このライブはボルチモアにあるファースト・マリナー・アリーナで行われ、自身初となる海外公演は1万1100人を動員するライブとなった。
2005年 L‘Arc~en~Ciel初のアジアツアーを開催
2005年には1年でシングル4作品をリリース。中でも同年5月18日に発売したシングル『叙情詩』は、7作連続でオリコン週間シングルチャート首位獲得を記録し、
ミュージック・クリップは第9回文化庁メディア芸術祭のエンターテインメント部門の審査委員会推薦作品に認定された。
6月には10thアルバム『AWAKE』を発売。8月からはアルバムを引っ提げたアリーナツアー『AWAKE TOUR 2005』を開催。
アルバムがhydeの思想を先行した反戦や平和をテーマとして制作されており、コンサートもアルバムに合わせコンセプチュアルなものとなった。
ツアーを経て、9月から自身初のアジアツアー『ASIALIVE 2005』をソウル、上海で開催した。
2006年 結成15周年を記念したライブを東京ドームにて開催
2006年には結成15周年を迎え、特別企画『L'Anniversary』を開始。同年8月には『Blurry Eyes』から『forbidden lover』までのシングル14作の12cmCDシングル盤と
sakura逮捕に伴い、当時発売中止したシングル『the Fourth Avenue Café』を発売。これにより、全15作がオリコン週間シングルチャートTOP30にランクインし、
「同一アーティストによるオリコン週間シングルチャートTOP30入り」の記録を更新した。
そして1999年に2作同時発売されたアルバム『ark』、『ray』に特典DVDを付属した15周年記念盤が発売された。
2006年11月25日・26日には、結成15周年を記念したライブ『15th L'Anniversary Live』を東京ドームにて開催。ライブ最終日には翌年のシングルリリースと9年ぶりとなるホールツアーの開催を発表した。
2007年 シングル・アルバム・映像作品を5ヶ月連続でリリース、全国32都市のホールツアー開催
2007年5月にシングル『SEVENTH HEAVEN』を発売。また、SUBARU「レガシィ」のCMソングに起用された『MY HEART DRAWS A DREAM』を8月にシングルとして発売することを皮切りに
シングル・アルバム・映像作品を5ヶ月連続でリリースすることを発表した。
さらに、ホールツアー『Are you ready? 2007 またハートに火をつけろ!』では、12月に発売される11thアルバム『KISS』の収録曲を含んだセットリストが組まれ
未音源化楽曲の先行披露をして全国32都市を廻った。
そして12月には、童話『不思議の国のアリス』を題材にした演出やセットが組まれたライブツアー『TOUR 2007-2008 THEATER OF KISS』を開催。
2008年 自身初のヨーロッパライブと世界初の海外コンサートの同時中継、ライブ活動休止の発表
昨年12月のライブで新曲として披露された『DRINK IT DOWN』がゲームソフト『デビルメイクライ4』の主題歌に起用され、2008年4月に発売。
また、同月からは上海、台北、パリ、ソウル、香港、大阪、東京の世界7都市を廻るコンサートツアー『TOUR 2008 L'7 〜Trans ASIA via PARIS〜』が開催され、日本公演含め30万人を動員した。
5月9日に行われたフランス・パリのルゥ・ゼニット公演は、自身初のヨーロッパでのライブとなった。また、このパリ公演は日本全国5ヶ所の映画館において、世界初となる海外コンサートの同時中継が実施された。
そして、5月13日の読売新聞朝刊記事で、シングル『NEXUS 4／SHINE』の発売およびツアー終了をもって結成20周年となる2011年までライブ活動を休止することを発表。
2011年まで各メンバーの個人活動の期間に充てられたが、あくまでライブ活動のみの休止のため、新譜は定期的にリリースされていた。
2010年 シングルのリリースと10年ぶりのNHK紅白歌合戦の出演
2010年には「PEPSI NEX」CMソングに起用された自身初のカバー楽曲『I Love Rock'n Roll』を配信リリースした他、
バンクーバーオリンピック・パラリンピックのNHK放送テーマソングに起用された『BLESS』がシングルとしてリリースされた。
さらに、同年放送されたNHK紅白歌合戦に10年ぶり4度目の出場を果たすなど、テレビ出演含め音楽活動は途切れず継続された。
2011年からに続く↓